通過化學(xué)手段將廢棄的PET塑料轉(zhuǎn)化為其單體或高附加值的化學(xué)品是解決當(dāng)前日益嚴(yán)重的塑料污染、緩解化石資源枯竭的有效途徑之一?？稍偕娔茯?qū)動的電化學(xué)氧化提供了一種可持續(xù)的策略，可以直接在堿性溶液中將乙二醇氧化成高附加值的化學(xué)品，與此同時在陰極產(chǎn)生氫氣。迄今為止pvc塑料粒料，鉑和鈀等貴金屬材料被認(rèn)為是最佳的乙二醇氧化電催化劑，然而這類催化劑極易吸附羰基中間體而中毒失活。此外，由于乙二醇氧化涉及復(fù)雜且不可控的氧化過程，包括C1和C2途徑，產(chǎn)物選擇性差。目前報道的研究主要集中在將乙二醇完全氧化為C1產(chǎn)物（甲酸或CO2），與完全氧化相比，將乙二醇選擇性的氧化為特定的高價值C2產(chǎn)物更有意義，且更具挑戰(zhàn)。近日，中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所陳勇研究員團(tuán)隊與香港大學(xué)Edmund C. M. Tse教授合作，設(shè)計并合成了一種Pd-Ni(OH)2復(fù)合電催化劑，通過Pd和Ni雙位點的協(xié)同作用可以將乙二醇高選擇性的氧化為乙醇酸，同時陰極產(chǎn)生氫氣。乙二醇轉(zhuǎn)化率為93.2%時，乙醇酸的選擇性高達(dá)91.6%。甚至在工業(yè)級電流密度(600 mA·cm-1)下，催化劑仍然具有高法拉第效率和選擇性（> 85%）。此外，該催化劑在流動電解池中連續(xù)工作200小時以后，性能仍然保持穩(wěn)定，優(yōu)于目前所有報道的鈀基乙二醇氧化催化劑。結(jié)合實驗和理論計算結(jié)果表明：1) Ni(OH)2的引入可以在較低的電位下生成OH*活性物種，該物種不僅促進(jìn)了乙二醇到乙醇酸的氧化，而且有利于去除毒化的羰基活性物種，從而實現(xiàn)催化劑的高活性和高穩(wěn)定性；2）具有低d帶中心的Pd位點和親氧性的Ni位點可以協(xié)同促進(jìn)生成的乙醇酸從活性Pd位點快速脫附和轉(zhuǎn)移到非活性Ni位點，避免過度氧化，從而實現(xiàn)催化劑的高選擇性。該項研究不僅提供了一種電化學(xué)氧化乙二醇制備乙醇酸的高效催化劑，同時為廢PET塑料的上循環(huán)和節(jié)能析氫創(chuàng)造了新的機(jī)會。論文信息Concerted and Selective Electrooxidation of PET-derived Alcohol to Glycolic Acid at an Industry-level Current Density over a Pd-Ni(OH)2 Catalyst文章的第一作者為中科院理化所特別研究助理劉福來博士、香港大學(xué)博士生高旭濤。研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金委、中科院-香港大學(xué)新材料聯(lián)合實驗室基金以及中國博士后科學(xué)基金等資助項目的資助。Angewandte Chemie International EditionDOI:10.1002/anie.202300094